Agora eu posso dizer com mais propriedade porque tenho os dois, comprei um DS a 1 mês e meio atrás.
DS:
Jogos muito bons e hardcore como: Ninja Gaiden, New Mario Bros, Mario Kart, Dementium (Esse é de lascar na dificuldade), FIFA09, e uma gama de jogos como Guitar Rock e muitos outros bem divertidos. Realmente valeu a pena ter comprado o DS.
PSP:
Jogos muito bons como: GoWCOO, Resistence, PES 09, FIFA09, Ratchat, MTG, e muitos outros jogos excelentes fora os emuladores de PSone que já valeriam a compra.
Entre os dois, como sou uma pessoa que gosto muito do PSone e foi um dos meus video games prediletos, voto no PSP. Mas como fui amante dos jogos da nintendo e ainda sou voto também no DS.
Não tem jeito, se pegar só um vai perder coisas boas do outro, se pegar os dois vai sair caro mas vai se divertir em dobro. Se você não gosta de andar com portátil muito grande pega o DS que é muito melhor de carregar, se você gosta de jogos com gráficos parecidos com os de PS2 vai de PSP que pode te agradar mais, embora eu ache que a diferença em alguns jogos não seja tão visivel pela diversão que o DS proporciona.
Conclusão: Os dois são excelentes